贾春江&马丁&刘锦程,最新Angew!
发布时间:2024-11-07 14:57 浏览量:13
研究概述
单原子催化剂(SACs)因其对金属的高利用率备受关注。 然而,研究人员更倾向于开发各种单原子形式的活性金属,单原子促进剂的内在作用通常被低估,而这些作用在提高反应活性方面意义重大。
基于此,2024年11月5日,山东大学贾春江教授、北京大学马丁教授、南开大学刘锦程研究员在国际期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Single-atom Barium Promoter Enormously Enhanced Non-noble Metal Catalyst for Ammonia Decomposition》的研究论文。
在此,研究人员在氨分解反应条件下,以结晶碳酸钡(BaCO3)为前驱体,在Co-Ba/Y2O3催化剂中原位制备了Ba单原子。
优化后的Co-Ba/Y2O3催化剂在极低温度(500℃,GHSV=840,000 mL g−1 h−1)下H2产率高达138.3 mmolH2 gcat-1 min-1,在350 h的测试中表现出优异的耐久性,在所有非贵金属催化剂中活性最高,达到甚至超过了许多报道的钌(Ru)基催化剂。
在高温(≥600 ℃)条件下,Y2O3和Co与Ba均表现出正相互作用,有利于Ba的分散。 Ba单原子显著增强了Co的电荷密度,并形成了额外的活性Co-O-Ba-Y2O3界面位点,减轻了氢中毒,降低了*NH的N-H键活化反应势垒。
在多相催化领域探索原子分散促进剂具有开创性意义,为催化材料开辟了一个全新的领域。
图文解读
图1:催化剂的催化性能
图2:催化剂的表征
图3:Ba单原子在Co-Ba/Y2O3催化剂中的催化作用
文献信息
Single-atom Barium Promoter Enormously Enhanced Non-noble Metal Catalyst for Ammonia Decomposition, Angewandte Chemie International Edition, 2024.